石墨烯光電探測(cè)傳感器概述及發(fā)展現(xiàn)狀

石墨烯光電探測(cè)傳感器概述及發(fā)展現(xiàn)狀

在納米材料的研究與發(fā)展過(guò)程中，碳基材料一直扮演著重要的角色。碳基材料是材料界中一類(lèi)非常具有魅力的物質(zhì)，金剛石、石墨、無(wú)定形碳等都已經(jīng)被廣泛應(yīng)用到社會(huì)生活的各個(gè)角落。近些年來(lái)，隨著納米技術(shù)的興起，零維納米結(jié)構(gòu)的富勒烯和一維納米結(jié)構(gòu)的碳納米管，也都展現(xiàn)出了巨大的應(yīng)用價(jià)值和廣闊的應(yīng)用前景。



2004年，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)的2位物理學(xué)家Novselov和Geim利用簡(jiǎn)單的機(jī)械剝離法，在實(shí)驗(yàn)室中成功制備了只有一層或者幾層石墨碳原子的薄片——石墨烯。石墨烯的發(fā)現(xiàn)，在世界范圍內(nèi)的引起了廣泛關(guān)注，吸引了材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理學(xué)科學(xué)家極大的研究興趣，石墨烯的各種獨(dú)特的物理性質(zhì)相繼被發(fā)現(xiàn)和研究。2010年，瑞典皇家科學(xué)院將諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)授予了Andre Geim和Konstantin Novoselov，以表彰他們?cè)谑┎牧涎芯款I(lǐng)域的卓越貢獻(xiàn)。二維碳基材料石墨烯的發(fā)現(xiàn)，不僅極大地豐富了碳材料的家族，而且其所具有的特殊納米結(jié)構(gòu)和性能，使得石墨烯無(wú)論是在理論還是實(shí)驗(yàn)研究方而都已展示出了重大的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值，也為碳基材料的研究提供了新的目標(biāo)和方向。



石墨烯作為一種新型的碳納米材料，是由碳原子構(gòu)成的單層苯環(huán)結(jié)構(gòu)（六方點(diǎn)陣蜂巢狀）二維晶體碳單質(zhì)，這樣的結(jié)構(gòu)非常穩(wěn)定。在理想的石墨烯結(jié)構(gòu)中，每個(gè)碳原子均與相鄰的碳原子之間形成相當(dāng)牢固的σ鍵，而剩余的那個(gè)未成鍵p電子則在垂直于石墨烯平面的方向上，也就形成了sp2雜化軌道，并形成了貫穿全層的大π鍵，便于電子自由移動(dòng)，因此石墨烯有了金屬般的特性，導(dǎo)電性能十分優(yōu)異。單層石墨烯厚度只有一個(gè)碳原子厚，約為0.335 nm，是目前已知的最輕薄的一種材料，其具有很多碳材料所不具備的超強(qiáng)特性。石墨烯中碳原子之間的作用力較小，當(dāng)施加外力時(shí)，整個(gè)大平面就會(huì)隨之發(fā)生彎曲變形，繼而保障了石墨烯結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，成為目前世界上強(qiáng)度最高的物質(zhì)，比金剛石還要堅(jiān)硬。石墨烯是自然界最薄最堅(jiān)韌的材料，其理論比表面積高達(dá)2 630 m2/g，并且兼具非比尋常的的導(dǎo)熱性能3 000 W/(m?K)、力學(xué)性能1 060 GPa，以及室溫下的高電子遷移率15 000 cm2/Vs；石墨烯幾乎完全透明，只吸收大約2.3%的光，同時(shí)它還具有一些其他優(yōu)異特性，譬如非定域性、量子力學(xué)效應(yīng)和雙極性電場(chǎng)等。因?yàn)槠洫?dú)特的優(yōu)異性能，石墨烯及其復(fù)合物被廣泛應(yīng)用于場(chǎng)效應(yīng)晶體管、超級(jí)電容器，鋰離子電池、氣體傳感器、化學(xué)傳感器等。



石墨烯名字來(lái)源于石墨（Graphite）和烯（Ene），石墨本身就是由眾多石墨烯層層堆積而成的石墨烯具有六角平面網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，六角平面內(nèi)3個(gè)sp2雜化軌道互成120°角排列，與相鄰碳原子形成共價(jià)鍵。每個(gè)碳原子與另外3個(gè)碳原子相連，6個(gè)碳原子在同一平面上形成正六邊形的環(huán)，伸展形成片層結(jié)構(gòu)。由于石墨烯的這種結(jié)構(gòu)，所以它可以通過(guò)卷曲或堆垛來(lái)構(gòu)建其他維數(shù)的碳質(zhì)材料。



光電轉(zhuǎn)化器件是指將光信號(hào)轉(zhuǎn)化為電信號(hào)的電子元件，也稱(chēng)為光探測(cè)傳感器。石墨烯具有優(yōu)異的光學(xué)、熱學(xué)特性和電學(xué)特性，將突出的光熱性質(zhì)和高速的電學(xué)傳導(dǎo)特性相結(jié)合催生出的新性質(zhì)以及基于這種新性質(zhì)制成的光電、光熱電器件，其性能必將十分優(yōu)異。



目前已有石墨烯基光探測(cè)傳感器主要包括光伏型光探測(cè)傳感器、光導(dǎo)型光探測(cè)和光熱電型光探測(cè)傳感器。



一、石墨烯光伏型光探測(cè)傳感器



由石墨烯制成的光伏型光探測(cè)傳感器的基本構(gòu)造是在石墨烯上蒸鍍金屬電極，通過(guò)電極連接外部的信號(hào)接收部分。其工作的基本原理是在金屬和石墨烯接觸的部分形成肖特基勢(shì)壘，在肖特基勢(shì)壘的空間電場(chǎng)區(qū)，被光激發(fā)出的過(guò)剩電子和空穴被內(nèi)建電場(chǎng)分離，進(jìn)而形成光電流。石墨烯的光探測(cè)傳感器工作在自驅(qū)動(dòng)的模式下，這是因?yàn)槭?gòu)成的電子器件在外加電場(chǎng)下其暗電流會(huì)很大，光激發(fā)狀態(tài)下的電流變化不明顯，無(wú)法分辨，故現(xiàn)有的石墨烯光探測(cè)傳感器件都是沒(méi)有外加電壓的。由于石墨烯獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)，使得它在光伏型光探測(cè)傳感器應(yīng)用方面有著明顯的優(yōu)勢(shì)。



早期的石墨烯光伏型光探測(cè)傳感器件得研究主要集中在原理探索上，所采用的方法多數(shù)是掃描光電流成像技術(shù)（scanning photocurrent imaging technique），即用一束激光逐行逐點(diǎn)掃描石墨烯光探測(cè)傳感器器件得各個(gè)位置，記錄下激光光斑在每個(gè)位置時(shí)所對(duì)應(yīng)的光電流，按照記錄的數(shù)據(jù)繪制出光電流大小與位置坐標(biāo)的關(guān)系圖，用顏色深淺來(lái)表示光電流的大小，以此來(lái)直觀的顯示每個(gè)位置被照射時(shí)所產(chǎn)生的光電轉(zhuǎn)化效果(如圖1所示)。

石墨烯光電探測(cè)傳感器概述及發(fā)展現(xiàn)狀



Jiwoong Park就采用這種方法分析了他們制成的簡(jiǎn)單石墨烯光探測(cè)傳感器的光電流生成機(jī)理，他們將機(jī)械剝離法得到的單層石墨烯放置在SiO2層厚度為280nm的絕緣硅片，隨后在石墨烯上沉積了8個(gè)金電極，這樣的器件結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)在于由于石墨烯是二維結(jié)構(gòu)，所以光電流的方向在平面內(nèi)是不確定的，密集的金屬電極來(lái)收集不同方向的光電流有助于深入的分析光電流的分布，進(jìn)而對(duì)光伏型石墨烯光探測(cè)傳感器的機(jī)理有更加詳實(shí)的認(rèn)識(shí)。經(jīng)他們的實(shí)驗(yàn)研究，得到了很多有意義的結(jié)論，如：光電流的產(chǎn)生可以受到作用在石墨烯上的門(mén)電壓的調(diào)控，通過(guò)改變門(mén)電壓可以改變石墨烯的載流子類(lèi)型和功函數(shù)的大小，進(jìn)而改變肖特基勢(shì)壘的高度和內(nèi)建電場(chǎng)的方向，進(jìn)而調(diào)節(jié)光電流，這個(gè)現(xiàn)象也證實(shí)了石墨烯和金屬組成的結(jié)處，光電流的產(chǎn)生就是內(nèi)建電場(chǎng)分離光生載流子的過(guò)程；把沒(méi)有光電流產(chǎn)生時(shí)候的門(mén)電壓稱(chēng)為平帶電壓，根據(jù)理論計(jì)算出的平帶電壓與實(shí)際測(cè)得的平帶電壓的不同可以得到石墨烯雜質(zhì)的分布情況，由于雜質(zhì)的存在會(huì)改變石墨烯的載流子濃度，也就會(huì)改變石墨烯的功函數(shù)，所以實(shí)際的平帶電壓和雜質(zhì)濃度是相關(guān)的，利用這個(gè)關(guān)系，筆者計(jì)算出他們的石墨烯樣品的雜質(zhì)濃度約為1.7×10-11/cm2；利用多個(gè)電極的體系可以方便的分析光電流在各個(gè)方向的分布，筆者認(rèn)為光電流在各個(gè)方向的分布于石墨烯載流子的自由運(yùn)動(dòng)距離相關(guān)，在這個(gè)距離以?xún)?nèi)（約0.4um），光電流可以被對(duì)電極收集到；由于電極對(duì)激光的強(qiáng)烈吸收，可以在石墨烯上形成溫度梯度，離電極近的地方溫度高，遠(yuǎn)的地方溫度低，產(chǎn)生了塞貝克效應(yīng)，可以通過(guò)溫差電動(dòng)勢(shì)的方向很方便地確定石墨烯中載流子的類(lèi)型等等。他們的實(shí)驗(yàn)為石墨烯光伏型光探測(cè)傳感器的研究奠定了很好的基礎(chǔ)。



為了增強(qiáng)光伏型石墨烯光探測(cè)傳感器件的響應(yīng)度，使其真正達(dá)到應(yīng)用的要求，PhaedonAvouris領(lǐng)導(dǎo)的研究小組在石墨烯表面沉積非對(duì)稱(chēng)的叉指狀電極，以其增大器件的光接收面積，從而提高光電的轉(zhuǎn)化效率。他們構(gòu)建的器件的結(jié)構(gòu)示意圖見(jiàn)見(jiàn)圖2，非對(duì)稱(chēng)的叉指狀電極起到2個(gè)作用，一是增加光接收面積，以增大器件的響應(yīng)度，經(jīng)測(cè)試，這種器件的響應(yīng)度達(dá)到6.1mA/W,是之前已報(bào)道的同類(lèi)型的石墨烯光探測(cè)傳感器的15倍；二則是非對(duì)稱(chēng)的電極可以使這種光探測(cè)傳感器見(jiàn)工作在自驅(qū)動(dòng)模式下，原因在于，他們選擇2種電極材料為鈀（Pd）和鈦（Ti），其中Pd的費(fèi)米能級(jí)低于石墨烯，而Ti的費(fèi)米能級(jí)高于石墨烯，使得Pd與石墨烯之間形成肖特基接觸，光照產(chǎn)生的電子空穴對(duì)會(huì)被肖特基結(jié)處的內(nèi)建電場(chǎng)分離，而Ti與石墨烯之間的接觸類(lèi)型為歐姆型，被內(nèi)建電場(chǎng)分離的電子可以無(wú)阻礙地從石墨烯中流入Ti電極中，進(jìn)而形成可探測(cè)的電信號(hào)。這種非對(duì)稱(chēng)的電極結(jié)構(gòu)對(duì)構(gòu)建光伏型石墨烯光探測(cè)產(chǎn)生了很大的啟示。

石墨烯光電探測(cè)傳感器概述及發(fā)展現(xiàn)狀



石墨烯作為光探測(cè)傳感器件的探測(cè)單元，其最大的優(yōu)勢(shì)在于高速的光探測(cè)，F(xiàn)engnian Xia等研究了光伏型石墨烯光探測(cè)傳感器的極限頻率。他們發(fā)現(xiàn)，這一類(lèi)型的光探測(cè)的理論工作頻率可以達(dá)到1.5THz，即便考慮器件結(jié)構(gòu)引起的負(fù)面作用，例如金屬電極之間的電容產(chǎn)生的容抗等，實(shí)際的工作頻率依然可以達(dá)到650GHz，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于目前已知的光探測(cè)傳感器件的最高工作頻率。



二、石墨烯光熱電型光探測(cè)傳感器



將2種不同的半導(dǎo)體相接觸，當(dāng)接觸點(diǎn)處的溫度與末端溫度不同時(shí)，2種半導(dǎo)體之間會(huì)產(chǎn)生電勢(shì)差，電勢(shì)差與溫度差和2種半導(dǎo)體的塞貝克系數(shù)差有關(guān)，為



石墨烯中同樣存在塞貝克效應(yīng)，當(dāng)光照射到石墨烯構(gòu)成的pn結(jié)處時(shí)，光產(chǎn)生的溫度梯度同樣會(huì)產(chǎn)生電勢(shì)差，進(jìn)而產(chǎn)生電流，這種現(xiàn)象稱(chēng)為光熱電效應(yīng)，利用這一效應(yīng)制成的石墨烯光探測(cè)傳感器件為光熱電型光探測(cè)傳感器。



最早發(fā)現(xiàn)石墨烯中存在光熱電效應(yīng)的是Paul L.McEuen的研究小組，他們認(rèn)為單層石墨烯與雙層石墨烯的塞貝克系數(shù)不同，將單層石墨烯與雙層石墨烯接觸，當(dāng)照射接觸點(diǎn)時(shí)會(huì)產(chǎn)生光熱電效應(yīng)，實(shí)驗(yàn)證明他們的猜測(cè)是正確的，原理如圖3所示。

石墨烯光電探測(cè)傳感器概述及發(fā)展現(xiàn)狀





隨后Nathaniel M.Gabor等利用雙門(mén)電壓控制下的石墨烯系統(tǒng)研究了石墨烯中的光熱電效應(yīng)。一片單層石墨烯被上門(mén)電極一分為二，上門(mén)電極覆蓋的石墨烯中的載流子濃度可以通過(guò)上門(mén)電極來(lái)調(diào)控，而沒(méi)有被覆蓋的那一部分石墨烯，它其中的載流子濃度可以通過(guò)下門(mén)電極來(lái)調(diào)控，石墨烯的塞貝克系數(shù)與載流子濃度有關(guān)，通過(guò)調(diào)節(jié)門(mén)電壓可以改變兩部分石墨烯的塞貝克系數(shù)，進(jìn)而詳細(xì)觀察光熱電效應(yīng)產(chǎn)生的效果。通過(guò)調(diào)節(jié)門(mén)電壓，他們發(fā)現(xiàn)，源漏極之間產(chǎn)生的光電流與門(mén)電壓的關(guān)系呈現(xiàn)先增大后減小再反向增大再減小的過(guò)程，這一現(xiàn)象的原因在于載流子濃度的改變過(guò)程中，石墨烯的塞貝克系數(shù)存在最大值，門(mén)電壓調(diào)解過(guò)程中也就會(huì)出現(xiàn)極大值和極小值，他們發(fā)現(xiàn)出現(xiàn)極大值和極小值時(shí)的門(mén)電壓值與理論計(jì)算的結(jié)果相吻合，證明了石墨烯中確實(shí)存在光熱電效應(yīng)，并且驗(yàn)證了理論預(yù)言的石墨烯的塞貝克系數(shù)與載流子濃度之間的關(guān)系。



利用光熱電效應(yīng)進(jìn)行石墨烯光探測(cè)的研究工作才剛剛開(kāi)展，但是進(jìn)展迅速。北京大學(xué)Liu Zhongfan小組利用化學(xué)氣相沉積法直接生長(zhǎng)石墨烯結(jié)來(lái)進(jìn)行光探測(cè)。他們的方法是首先在銅基底上利用化學(xué)氣相沉積法生長(zhǎng)本征石墨烯，并精確控制生長(zhǎng)過(guò)程，使得石墨烯未完全覆蓋銅片之前停止生長(zhǎng)，之后再銅基底裸露的位置生長(zhǎng)n摻雜的石墨烯，這樣就形成了本征石墨烯與n型石墨烯構(gòu)成的同質(zhì)結(jié)，利用2種石墨烯之間塞貝克系數(shù)的不同構(gòu)建了光熱電光探測(cè)傳感器，并成功進(jìn)行了光探測(cè)，在光照下，器件中產(chǎn)生了nA級(jí)別的光電流。



三、石墨烯/半導(dǎo)體復(fù)合光探測(cè)傳感器



盡管石墨烯中的載流子遷移率很高，但是由于較高的載流子濃度，光照產(chǎn)生的過(guò)剩載流子的濃度與本征載流子濃度相比很小，不足以顯著改變石墨烯的電導(dǎo)率，達(dá)不到高靈敏度光探測(cè)的要求，此外石墨烯零帶隙的能帶結(jié)構(gòu)使其光吸收不具備選擇性，達(dá)不到實(shí)際應(yīng)用的需求。而傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料，例如氧化鋅（ZnO）、硫化鎘（CdS）、硫化鉛（PbS）等恰好可以彌補(bǔ)類(lèi)似的不足，所以將石墨烯與半導(dǎo)體相結(jié)合，通過(guò)半導(dǎo)體產(chǎn)生過(guò)剩載流子，經(jīng)過(guò)石墨烯傳輸?shù)诫姌O，成為一種可行的手段。



Hyungwoo Lee等在石墨烯表面生長(zhǎng)CdS納米線(xiàn)來(lái)構(gòu)建光導(dǎo)型光探測(cè)傳感器件。他們構(gòu)建的光探測(cè)傳感器件的工作原理圖見(jiàn)圖4所示，在光照情況下，CdS納米線(xiàn)中產(chǎn)生過(guò)剩載流子，過(guò)剩載流子自發(fā)擴(kuò)散到石墨烯中，從而改變石墨烯中的載流子濃度，在恒定電壓的工作條件，載流子濃度的變化反映為源漏極之間的電流變化，從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)光的探測(cè)。他們發(fā)現(xiàn)石墨烯作為載流子的傳輸通道可以提高光探測(cè)傳感器件的響應(yīng)速度，他們將石墨烯-納米線(xiàn)光探測(cè)傳感器的響應(yīng)時(shí)間與單純的納米線(xiàn)光探測(cè)傳感器的響應(yīng)時(shí)間進(jìn)行了比較，發(fā)現(xiàn)引入石墨烯后，器件的回復(fù)時(shí)間縮短了將近10倍，達(dá)到了130另外，他們還研究了納米線(xiàn)的長(zhǎng)度對(duì)光探測(cè)傳感器件的性能的影響，更長(zhǎng)的納米線(xiàn)可以增加光吸收，從而提高響應(yīng)度，但是相應(yīng)的會(huì)降低響應(yīng)速度，他們認(rèn)為4是納米線(xiàn)的理想長(zhǎng)度。

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四、結(jié)語(yǔ)



ZnO作為一種寬禁帶半導(dǎo)體，一直被認(rèn)為是用作紫外波段光探測(cè)傳感器件的理想材料，將石墨烯與氧化鋅結(jié)合構(gòu)建光導(dǎo)型光探測(cè)傳感器件，同樣可以實(shí)現(xiàn)紫外波段的光探測(cè)。Haixin Chang等在石墨烯表面生長(zhǎng)氧化鋅納米棒，以此為探測(cè)單元構(gòu)建了紫外光光探測(cè)傳感器。他們采用了一種獨(dú)特的生長(zhǎng)方法，即首先用氧化鋅量子點(diǎn)修飾還原氧化石墨烯，之后以氧化鋅量子點(diǎn)作為晶種，用水熱法生長(zhǎng)氧化鋅納米棒。他們發(fā)現(xiàn)，用氧化鋅和石墨烯的復(fù)合結(jié)構(gòu)構(gòu)建的紫外光探測(cè)傳感器，其響應(yīng)度大大超過(guò)了單純用石墨烯作為探測(cè)單元的光探測(cè)傳感器件，在20V的偏壓下，其相應(yīng)度是單純石墨烯光探測(cè)傳感器的45 000倍。此外他們比較了單純用氧化鋅量子點(diǎn)修飾的石墨烯光探測(cè)傳感器和用氧化鋅納米棒修飾的石墨烯光探測(cè)傳感器的響應(yīng)速度，結(jié)果表明，納米棒修飾的石墨烯光探測(cè)的響應(yīng)度和響應(yīng)速度都大大增加，他們把這一現(xiàn)象歸結(jié)為由量子點(diǎn)直接生長(zhǎng)出來(lái)的氧化鋅納米棒與石墨烯有更加緊密的接觸，促進(jìn)了載流子在氧化鋅和石墨烯之間的轉(zhuǎn)移。



Zhaoyao Zhan同樣利用氧化鋅和石墨烯結(jié)合構(gòu)建了光探測(cè)傳感器件，他們的器件具有2項(xiàng)獨(dú)特的性能，一是寬波段的響應(yīng)，氧化鋅作為一種寬禁帶半導(dǎo)體，理論上只對(duì)紫外波段的光照有響應(yīng)，但是作者發(fā)現(xiàn)將氧化鋅與氧化石墨烯相結(jié)合，會(huì)在氧化鋅的禁帶中引入新的能級(jí)，從而使其對(duì)可見(jiàn)光也有相應(yīng)；另外由于氧化鋅中氧空位的存在，氧化鋅被光照后，產(chǎn)生的過(guò)?？昭ㄅc氧化鋅表面吸附的氧負(fù)離子結(jié)合，剩余的過(guò)剩電子注入到石墨烯中形成電流，所以這一器件可以工作在自驅(qū)動(dòng)的模式下，這與之前傳統(tǒng)的光探測(cè)傳感器件的工作原理完全不同。



PbS是一種窄帶隙的半導(dǎo)體，經(jīng)常用于紅外波段的光電探測(cè)，F(xiàn)rank H.L.Koppens小組講PbS量子點(diǎn)修飾在了石墨烯的表面，構(gòu)建了紅外光探測(cè)傳感器。他們發(fā)現(xiàn)由于石墨烯的超高的載流子遷移率，當(dāng)PbS中的空穴注入的石墨烯中后，在電子-空穴重新復(fù)合之前，電子可以在石墨烯溝道中流動(dòng)多個(gè)循環(huán)，產(chǎn)生光增益的效果。由于電子在石墨烯中的運(yùn)動(dòng)速度極快，使得這種光探測(cè)的光增益可以打到107的數(shù)量級(jí)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的紅外光探測(cè)傳感器。他們還發(fā)現(xiàn)，通過(guò)施加一個(gè)背柵壓，可以顯著調(diào)節(jié)器件的光響應(yīng)。這是由于，在柵壓的調(diào)節(jié)下，石墨烯的費(fèi)米能級(jí)會(huì)發(fā)生移動(dòng)，這會(huì)顯著影響空穴從PbS向石墨烯中注入的難易：當(dāng)石墨烯中的費(fèi)米能級(jí)較高時(shí)，注入顯著：而較低時(shí)，注入收到抑制，甚至在極端情況下，會(huì)從空穴注入轉(zhuǎn)變?yōu)殡娮幼⑷搿８幸馑嫉氖?，柵壓可以使石墨烯中的空穴迅速回流的PbS中去，所需要的僅僅是施加一個(gè)正向的脈沖電壓，這樣通過(guò)柵壓的調(diào)節(jié)，就可以控制器件的回復(fù)時(shí)間，使器件的工作速度更快。



可以看到石墨烯光探測(cè)傳感器件是現(xiàn)在科研領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，其獨(dú)特的光學(xué)、熱學(xué)和電學(xué)性質(zhì)在改善傳統(tǒng)光探測(cè)傳感器件的性能，發(fā)展新型光探測(cè)傳感器件方面具有很高的研究?jī)r(jià)值，值得深入探索。

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